【作者】 周维芝；

【导师】 高宝玉；

【作者基本信息】 山东大学 ， 环境工程， 2006， 博士

【摘要】 本论文在综合国内外大量相关文献的基础上，对SO₄^2-和/或SiO₃^2-对部分水解铝盐混凝剂中铝形态及性能的影响进行了研究。同时对含SO₄^2-和/或SiO₃^2-复合混凝剂的形态的分析表征和定量计算、结构形貌、水解过程以及混凝动态过程等问题进行了较为系统的探讨。主要研究内容及结论如下： 1．Al-Ferron反应动力学曲线可以反映整个反应时间内混凝剂的铝形态与Ferron反应的情况，聚合铝盐混凝剂的Al-Ferron反应动力学曲线符合假一级化学反应方程式，Al-Ferron反应动力学法计算的铝水解形态与Al-Ferron反应过程的实验结果和²⁷Al-NMR法测定结果非常一致，可以很好的反映复合混凝剂的水解形态，避免了人为划分反应时间带来的误差。 2．Al-Ferron法和²⁷Al-NMR法的计算结果表明，在PAC的制备过程中，SO₄^2-和/或SiO₃^2-的存在都会抑制具有较好混凝性能的Al_b和Al₁₃形态的形成，SO₄^2-的抑制作用比SiO₃^2-的影响更为明显。其中，SO₄^2-的存在使AlCl₃的水解过程向聚合方向进行，趋于形成更大的聚集体，SiO₃^2-的存在使AlCl₃的水解过程向水解方向进行，趋于形成较小的聚集体。 3．SO₄^2-和/或SiO₃^2-与铝水解形态之间的相互作用会影响混凝剂的混凝性能。红外光谱结果表明，少量SO₄^2-存在使PAC中H-O-H水分子弯曲振动和Al-O八面体中Al-OH伸缩振动明显增强，分子间氢键O-H伸缩振动随SO₄^2-增加而增强至γ_SO4/Al=0.2时趋势逆转。SiO₃^2-的存在对PAC水解形态H-O-H水分子弯曲振动、Al-O八面体中Al-OH伸缩振动和分子间氢键O-H伸缩振动的影响较SO₄^2-弱，但随γ_Si/Al增加呈明显增强趋势。 4．混凝剂的透射和扫描电镜观察表明PAC、PASiC_0.10和PACS_0.10三种混凝剂在贮存初期聚集体均呈枝状分布，其中PACS混凝剂中聚集体尺寸最大，聚集体晶粒在各分枝的外缘排列致密内部排列稍松散；PAC中聚集体尺寸次之，晶粒基本在各分枝的外缘紧密排列，内部晶粒很少；PASiC混凝剂聚集体尺寸最小但数量最多且晶粒排列最紧密。随贮存时间的延长，PAC和PACS更多还原

【Abstract】 The influence of SO₄^2- and /or SiO₃^2- on Al （III） properties and flocculation efficiency is explored in this paper. Meanwhile, Al （III） species calculation, interactions of SO₄^2- and/or SiO₃^2- with Al （III） species, surface morphology, hydrolysis and flocculation dynamic of Polyaluminum flocculants containing SO₄^2- and /or SiO₃^2- are investigated. The main research and conclusions are as follows:1. A new Al-Ferron kinetics method was developed to monitor and calculate Al speciation. The results showed that the Al-Ferron kinetics fit a binary pseudo 1st order rate equation. Sulfate and silicate had different influences on Al-Ferron kinetics. Al-Ferron complexation timed spectrophotometry is the commonly used method of determining Al speciation but this new Al-Ferron kinetics calculation method shows different species distributions. For all the flocculants except polyaluminum silicate chloride （PASiC）, the new method yielded higher Alb and lower Al_a values. The Al （III） chemical species calculated using Al-Ferron kinetics is more consistent with the Al-Ferron reaction results and ²⁷Al NMR results.2. The results of Al （III） speciation calculated using Al-Ferron kinetics and ²⁷A1 NMR method showed, on one hand , that the presence of SO₄^2- and /or SiO₃^2- inhibited forming Al_b/or Al₁₃ species during polyaluminum prehydrolysis. And this effect of the presence of SO₄^2- was more obvious than that of SiO₃^2- On the other hand, the inhibition of SO₄^2- and SiO₃^2-on Al_b/or Al₁₃ formation was in different direction. SO₄^2- tended to aggregate and form larger polymers while SiO₃^2- tended to disaggregate and form smaller polymers.更多还原